São verbos com significados básicos diferentes, embora possam ter um grau elevado de sinonímia em certos contextos.

Os dois verbos em questão contrastam sobretudo quando se interpretam as expressões nominais que lhe servem de complemento direto:

1. Pensei num novo livro

2. Achei um livro fantástico.

Em (1), «um livro novo» é objeto de pensamento, que pode existir potencialmente, enquanto, em (2), «um livro fantástico» é um objeto que passa de desconhecido a conhecido. Este contraste quase se neutraliza, sobretudo no presente do indicativo, quando os verbos em apreço selecionam uma oração completiva (isto é, uma oração introduzida pela conjunção que e que é complemento direto de um verbo):

3. Pensei que o livro era mau. [= acreditei que o livro era mau, mas posteriormente posso ter mudado de opinião]

4. Achei que o livro era mau. [= a minha opinião era a de que o livro era mau]

5. Penso que o livro é mau.

6. Acho que o livro é mau.

Se em 3 e 4 ainda se nota certo contraste (entre crença e opinião), em (5) e (6) o contraste semântico é mínimo. Contudo, uma diferença subsiste, como bem se observa na pergunta: a forma acho é muitas vezes informal, enquanto penso tem emprego genérico, abrangendo o registo formal.