A opção que respeita a norma-padrão é  a segunda formulação: «Dois terços da população votaram.»

O sujeito da frase em questão é «dois terços da população», sendo «dois terços» o núcleo do grupo nominal. Nestes casos, a concordância sintática deve ocorrer entre o verbo e o núcleo do grupo de palavras com função de sujeito. É esta concordância sintática com o núcleo que justifica a oscilação verificada entre (1), que apresenta um núcleo singular, e (2), que tem um núcleo plural:

(1) «Um terço dos alunos votou.»

(2) «Dois terços da população votaram.»

Por razões de ordem estilística ou psicológica, pode o locutor pretender destacar não o núcleo do grupo nominal mas o seu complemento. Neste caso, estamos perante uma concordância semântica, designada silepse, na qual o verbo concorda em género e número com o complemento:

(3) «Um terço das mulheres daquela localidade foram premiadas.»

Destaca-se, neste caso, o facto de o prémio ter sido atribuído a habitantes da localidade do género feminino.

Não obstante a possibilidade de concordância siléptica, a opção «Dois terços da população votou» não me parece aceitável, dado que, semanticamente, não creio que a frase queira destacar o elemento população, mas tão-somente a fração da população que votou. 

Disponha sempre!