Tendo contactado a Junta de Freguesia de Casal de Cambra (Sintra, Portugal), foi-me confirmado que o gentílico em uso é, de facto, casal-cambrense. Se o termo Cambra for a forma popular de câmara, será caso para pensar em “casal-camarense”.
No entanto, deve-se ter em conta que o sufixo -ense se pode associar a formas quer eruditas quer mais populares. Por exemplo, para designar os naturais ou os habitantes de Lisboa, pode-se dizer olisiponense (do latim ‘Olisippo’) ou lisbonense (da forma arcaica Lisbona, criada provavelmente a partir da adaptação árabe do nome original). Acresce que, quando o topónimo é constituído por dois termos, costuma o gentílico apresentar um hífen. Deste modo, não me parece haver argumentos que impeçam que os naturais de Casal Cambra continuem a ser conhecidos por casal-cambrenses.