Não conheço grau aumentativo de irmão. Julgo que não tem, tal como irmã, que só tem os diminutivos irmanita, irmãzita, irmãzinha.
Podemos, no entanto, inventar o aumentativo irmãozão, se houver alguma necessidade disso em certa situação.
Suponhamos que o António tem um irmão muito amigo – tão amigo, que está sempre pronto para ajudar. É um homem culto. Chama-se Mário. Pode sair-nos esta frase em conversa:
O António tem sempre o irmão ao sei dispor para o ajudar em tudo. É um sortalhão! Sim, porque o Mário ... olha, o Mário... é um irmãozão como não há outro!
É evidente que o facto de nos sair este aumentativo, não quer dizer que ele exista ou venha a existir.